Oxygen Transfer in a Fluctuating Capillary Fringe

Abstract

Mass transfer processes across and within the capillary fringe affect the transport behavior of volatile compounds and, thus, the natural attenuation of contaminants present in this region. We studied the mass transfer of oxygen in the fluctuating capillary fringe since oxygen is the most relevant electron acceptor for many biogeochemical processes. Cyclic fluctuations in water table elevation are important in the supply of oxygen to oxygen-depleted groundwater and, thus, can significantly affect the groundwater geochemistry, but also the effective hydraulic properties of the porous medium due to gas entrapment. We performed a series of quasi two-dimensional flow-through experiments at the laboratory bench-scale (i) to directly compare oxygen transfer across the capillary fringe with mass transport within the saturated zone at steady state; (ii) to gain an improved understanding of the processes governing oxygen transfer in a fluctuating capillary fringe; (iii) to study the influence of different flow conditions and porous medium properties on oxygen transfer in the capillary fringe following an imbibition event; and (iv) to investigate the effect of a coarse-material inclusion, present in the vicinity of the water table, on flow and oxygen transfer. High-resolution vertical profiles of oxygen concentration were measured at distinct positions along the horizontal groundwater flow direction, applying a non-invasive technique that is based on optode technology. The effectiveness of oxygen transfer under varying experimental conditions was evaluated by additional mass flux measurements in the effluent of the flow-through chamber. Modeling of flow and transport was performed for selected experiments to fully understand the processes involved. Under steady-state conditions, we found that transverse vertical dispersion in the water-saturated part of the capillary fringe is the process limiting oxygen transfer. Gas partitioning between the aqueous and gaseous phases plays a significant role in the medium-term supply of oxygen to oxygen-depleted groundwater following an imbibition event. In case of a fast decreasing water table, the effect of specific yield has to be considered. We also observed that the characteristic of the water table fluctuations determines a specific system’s dynamic response and, therefore, the amount of oxygen that is transferred to the aqueous phase. Furthermore, the magnitude of the water table fluctuation and the grain size of the porous medium are particularly relevant for effective oxygen supply from entrapped gas to oxygen-depleted groundwater. In the presence of a coarse-material inclusion, steady-state oxygen flux across the unsaturated/saturated interface may be considerably enhanced. In case of increasing water levels, we hypothesize that the amount of oxygen supplied to the groundwater depends on the spatial distribution, the geometry, and the hydraulic properties of the coarse-material inclusion(s).

Stofftransportprozesse über und innerhalb des Kapillarsaums beeinflussen das Transportverhalten flüchtiger Substanzen und somit den natürlichen Schadstoffabbau in dieser Zone. Wir untersuchten den Transport von Sauerstoff im Kapillarsaum, da Sauerstoff für viele biogeochemische Prozesse der wichtigste Elektronakzeptor ist. Periodische Fluktuationen der Wasserspiegelhöhe sind dabei wesentlich für die Zufuhr von Sauerstoff zu sauerstoffarmem Grundwasser und können somit maßgeblich die Grundwassergeochemie, aber auch die effektiven hydraulischen Eigenschaften des porösen Mediums aufgrund von Gaseinschlüssen beeinflussen. Wir führten eine Reihe quasi zwei-dimensionaler Durchflussexperimente im Labormaßstab durch, (i) um den Sauerstofftransport über den Kapillarsaum und innerhalb der gesättigten Zone direkt miteinander zu vergleichen; (ii) um ein verbessertes Verständnis der Prozesse zu erlangen, welche den Transport von Sauerstoff in einem fluktuierenden Kapillarsaum bestimmen; (iii) um den Einfluss unterschiedlicher Strömungsbedingungen und Eigenschaften des porösen Mediums auf den Sauerstofftransport im Kapillarsaum nach Anstieg des Wasserspiegels zu untersuchen; und (iv) um die Auswirkung eines grobkörnigen Einschlusses in der Nähe des fluktuierenden Wasserspiegels auf die Strömung und den Sauerstofftransport im Kapillarsaum zu studieren. Räumlich hochaufgelöste vertikale Sauerstoffprofile wurden durch Anwendung einer nicht-invasiven Methode, basierend auf der Optoden-Technologie, an unterschiedlichen Positionen entlang der horizontalen Grundwasserfließrichtung gemessen. Die Effektivität des Sauerstofftransports unter variierenden Versuchsbedingungen wurde durch zusätzliche Massenflussmessungen am Auslass der Durchflusskammer ermittelt. Strömungs- und Transportmodellierungen wurden für ausgesuchte Experimente durchgeführt, um ein vollständiges Prozessverständnis zu erlangen. Unter stationären Bedingungen beobachteten wir, dass die transversal vertikale Dispersion im wassergesättigten Teil des Kapillarsaums der transportlimitierende Prozess ist. Nach Anhebung des Grundwasserspiegels spielt die Gasverteilung zwischen wässriger und gasförmiger Phase eine bedeutende Rolle für die mittelfristige Sauerstoffzufuhr ins Grundwasser. Im Falle eines schnell abfallenden Wasserspiegels muss der Einfluss des Speicherkoeffizienten mit berücksichtigt werden. Wir beobachteten außerdem, dass die Charakteristik der Wasserspiegelfluktuationen die dynamische Antwort eines spezifischen Systems bestimmt und somit die Sauerstoffmenge, welche in das sauerstoffarme Grundwasser überführt wird. Darüber hinaus sind das Maß der Auslenkung der Wasserspiegelfluktuation sowie die Korngröße des porösen Mediums besonders relevant für die effektive Sauerstoffzufuhr von eingeschlossenem Gas zu sauerstoffungesättigtem Grundwasser. Bei Vorhandensein eines grobkörnigen Einschlusses kann der Sauerstoffmassenfluss über die Grenzfläche zwischen ungesättigter und gesättigter Zone unter stationären Bedingungen deutlich erhöht sein. Im Falle steigender Wasserstände nehmen wir an, dass die Sauerstoffmenge, die dem Grundwassersystem zugeführt wird, von der räumlichen Verteilung, der Geometrie sowie den hydraulischen Eigenschaften des/r grobkörnigen Einschlusses/-schlüsse abhängt.