Lineare und nichtlineare optische Eigenschaften von asymmetrischen Nanostrukturen und Oligomeren

Abstract

Im Rahmen der Arbeit wurden asymmetrische Nanostrukturen und Oligomere hergestellt und optisch charakterisiert. Diese plasmonischen Nanostrukturen fungieren als optische Antennen für sichtbares Licht und weisen wie ihre makroskopischen Pendants ein Nah- und Fernfeld auf. Der Fokus der Arbeit richtete sich auf die optische Untersuchung schräger konischer Nanostrukturen sowie von Oligomeren, die aus einzelnen radial bzw. azimutal angeordneten Nanostäbchen bestehen. Im Rahmen des Projektes wurde die Geometrie eines schrägen Nanokegels als geeignete Geometrie zur parallelen Nahfeldverstärkung vieler einzelner Nanostrukturen identifiziert und zwei Herstellungsprozesse entwickelt. Die optischen Eigenschaften der Nanostrukturen wurden mittels Transmissionsspektroskopie sowie nichtlinearer Raster-Scan-Mikroskopie charakterisiert. So konnte gezeigt werden, dass die schrägen Nanokegel das transversale Fernfeld in eine longitudinale Plasmonenschwingung umwandeln und das elektrische Nahfeld an deren Spitze verstärken. Dies ermöglicht eine kompakte Bauweise von Sensoren auf Basis der präsentierten Nanostrukturen. Des Weiteren wurde das Kopplungsverhalten von radial und azimutal angeordneten Nanostäbchen untersucht. Dazu wurden die Oligomere mittels radial und azimutal polarisierten Lasermoden angeregt und die nichtlinearen optischen Eigenschaften untersucht. Es zeigte sich, dass im Falle der radialen Oligomere die SHG-Intensität mit der Stäbchenzahl zunimmt, während für die azimutalen Oligomere mit immer kleiner werdenden Abständen zwischen den Stäbchen die SHG im Fernfeld verstummt. Dies ist auf ein Zusammenspiel der Verschiebung der Resonanzpeaks der Oligomere, der Abschwächung des Nahfeldes zwischen den einzelnen Stäbchen und der destruktiven Interfenz im Fernfeld zurückzuführen. Zum Abschluss werden erste Ergebnisse zur geometrischen Manipulation von Nanokegeln mittels eines fokussierten Heliumionenstrahls präsentiert. Darauf aufbauend ist es möglich, plasmonische Nanostrukturen auf der sub-5nm Skala zu bearbeiten und in-situ den Prozess zu kontrollieren. Dies ermöglicht eine exakte Optimierung der Geometrie auf die gewünschten Nahfeld- bzw. Fernfeldeigenschaften der optischen Antennen.