Grenzflächeneigenschaften von Übergangsmetall-Phthalocyaninen: Die Rolle von interkaliertem Graphen

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URI: http://hdl.handle.net/10900/98517
http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:21-dspace-985172
http://dx.doi.org/10.15496/publikation-39898
Dokumentart: PhDThesis
Date: 2021-04-01
Language: German
Faculty: 7 Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Department: Chemie
Advisor: Chassé, Thomas (Prof. Dr.)
Day of Oral Examination: 2020-02-20
DDC Classifikation: 530 - Physics
540 - Chemistry and allied sciences
Keywords: Graphen , Phthalocyanin , Grenzfläche
Other Keywords: Photoelektronenspektroskopie
Organische Halbleiter
Oberflächenanalytik
License: http://tobias-lib.uni-tuebingen.de/doku/lic_ohne_pod.php?la=de http://tobias-lib.uni-tuebingen.de/doku/lic_ohne_pod.php?la=en
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Inhaltszusammenfassung:

Das tägliche Leben wäre ohne die Verwendung von Halbleitertechnologie nicht mehr denkbar. Silizium spielt hierbei eine zentrale Rolle in den Bauelementen und ist das dominante Element der Technologie. Jedoch kommen diese anorganischen Bauteile nicht ohne einige Nachteile aus, so dass die letzten Jahre vermehrte Forschungsbemühungen um Alternativen gesehen hat. Eine aussichtsreiche Option stellen organische Halbleiter dar, die auf Polymeren und Molekülen basieren. Zu den nennenswerten Vorteilen dieser Sorte Halbleiter gehört die systematische Flexibilität, Anpassbarkeit, kostengünstige Herstellung sowie ein geringes Gewicht. Eine Gruppe dieser halbleitenden Moleküle sind die Phthalocyanine, Aromaten und nahe Verwandte der Porphyrine mit ausgeprägtem System aus π -Elektronen. Äußerst stabil und robust gegenüber thermischen und chemischen Ein üssen bieten sie durch Metallierung, die Wahl des Zentralatoms und Substitutionen vielfältige Möglichkeiten und werden bereits in der Photovoltaik und organischen Leuchtdioden verwendet. Auch magnetische Eigenschaften werden in diesem Zusammenhang häufg diskutiert. Für eine erfolgreiche Anwendung ist ein detailliertes Verständnis der Grenzfläche dünner Schichten der Moleküle zu metallischen Elektroden unerlässlich. An diesen Grenzflächen können die Eigenschaften der Halbleiter maßgeblich verändert vorliegen, sie erfahren Ladungstransfers, Verformungen, Hybridisierungen und viele weitere Wechselwirkungen, die verstanden, berücksichtigt, unterbunden oder kontrolliert werden müssen. Eine Möglichkeit, Einfluss auf diese Grenzfläche auszuüben, besteht in dem Einbringen einer Pufferschicht aus Graphen zwischen das Substrat und die organischen Moleküle. Je nach verwendetem Metall liegt Graphen jedoch stark gekoppelt und dotiert vor, so dass die Eigenschaften merklich vom undotierten Fall abweichen. Eine Interkalation verschiedener Elemente wie Kupfer oder Gold, wodurch diese zwischen Graphen und das Substrat migrieren, vermag diese Kopplung zu variieren oder gar unterbinden. Diese Arbeit beinhaltet Untersuchungen zu den Wechselwirkungen, die verschiedene Phthalocyanine, Cobalt(II)-Phthalocyanin (CoPc) und Cobalt(II)-Hexadecafluoro- Phthalocyanin (CoPcF 16 ), an der Grenzfläche zu verschiedenen Graphen beschichteten Substraten erfahren. Mit Photoelektronenspektroskopie (PES) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) werden dünne Schichten der Moleküle auf verschiedenen Substraten untersucht und die Wechselwirkungen, denen diese ausgesetzt sind, beleuchtet. Hierbei kommen verschiedene, mit Graphen beschichtete Substrate zum Einsatz. Neben Ni(111) und Pt(111) werden auch Substrate verwendet, in denen das Graphen auf Ni(111) mit Eisen, Kupfer, Germanium oder Gold interkaliert ist, wodurch verschieden ausgeprägte Dotierungen des Graphens erreicht werden. Somit kann der Einfluss, den der elektronische Zustand des Graphens auf die Grenzfläche zu den organischen Molekülen hat, aufgezeigt werden. Es zeichnet sich ein deutlicher Zusammenhang zwischen dem Grad der Kopplung des Graphens und der Fähigkeit, Wechselwirkungen an der Grenzfläche zu unterbinden ab. Stark gekoppeltes und n-dotiertes Graphen, wie es zum Beispiel ohne Interkalation auf Ni(111) vorliegt, blockiert nur wenige Wechselwirkungen. Umgekehrt vermag entkoppeltes Graphen, wie nach der Interkalation von Germanium oder Gold auf Ni(111), die meisten Wechselwirkungen an der Grenzfläche von Substrat und Molekül zu verhindern. Einen Sonderfall stellt das partiell entkoppelte Graphen auf Ni(111) nach Interkalation mit Kupfer dar, welches nur für das unreaktivere CoPc die meisten Wechselwirkungen unterbindet, nicht jedoch für das reaktivere, perfluorierte Derivat. 2

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