Structure and Dynamics of Model Fluids with Anisotropic Interactions

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URI: http://hdl.handle.net/10900/95100
http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:21-dspace-951006
http://dx.doi.org/10.15496/publikation-36484
Dokumentart: Dissertation
Date: 2019-11-25
Language: English
Faculty: 7 Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Department: Physik
Advisor: Roth, Roland (Prof. Dr.)
Day of Oral Examination: 2019-11-08
DDC Classifikation: 530 - Physics
Keywords: Statistische Physik , Biophysik
Other Keywords: Klassische Dichtefunktionaltheorie
Computer simulations
Classical density functional theory
Liquid-state theory
Patchy Particles
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Inhaltszusammenfassung:

In dieser Promotionsarbeit wird die statistische Physik von kolloidalen Flüssigkeiten mit stark-richtungsabhängigen Teilchenwechselwirkungen untersucht, was Relevanz für viele reale Systeme hat. So spielen auf der molekularen Ebene anisotrope Teilchenwechselwirkungen zum Beispiel in Wasser eine entscheidende Rolle, wohingegen auf der Skala der weichen und biologischen Materie anisotrope Wechselwirkungen insbesondere das Phasenverhalten von Proteinen in wässriger Lösung bestimmen. Ein wichtiges Fundament zur theoretischen Beschreibung von Systemen mit starkrichtungsabhängigen Wechselwirkungen bilden sogennante Patchy Particles. Dieses Modell beschreibt harte Kugeln, welche über attraktive Wechselwirkungszentren (patches) auf ihren Oberflächen miteinander interagieren können. Interessanterweise kann dieses einfache Modell bereits sehr viele Eigenschaften von realen Flüssigkeiten mit anisotropen Wechselwirkungen beschreiben. Diese Dissertation fußt auf einem erfolgreichen theoretischen Modell für patchy particles, welches von Wertheim in den 1980er Jahren im Rahmen der Statistischen Mechanik formuliert wurde. Die Wertheim’sche Theorie kann das Phasenverhalten von Patchy Particles in vielen Facetten äußerst erfolgreich beschreiben. Die Beschreibung von strukturellen Eigenschaften wie der Dichteverteilung in einem externen Feld oder die Berechnung von Korrelationsfunktionen stellt die statistische Physik jedoch vor Herausforderungen. In dieser Arbeit nutzen wir klassische Dichtefunktionaltheorie (DFT) sowie Computersimulationen um Paarkorrelationsfunktionen und deren asymptotischen Zerfall, oder die Adsorptionseigenschaften von Patchy Particles an einer Oberfläche (z.B. einer harte Wand) zu berechnen. Weiterhin werden wir auch dynamischen Eigenschaften wie z.B. das Diffusionsverhalten untersuchen. Neben grundlegenden und fundamentalen Betrachtungen aus dem Blickwinkel der theoretischen statistischen Physik werden wir auch ein experimentelles System in welchem stark-richtungsabhängigeWechselwirkungen auftreten ausführlicher behandeln: Protein- Salz-Mischungen. In diesen Systemen können Salzionen stark-richtungsabhängige Wechselwirkungen zwischen den Proteinen hervorrufen. Aufbauend auf einem einfachen Modell, welches Proteine als Patchy Particles basierend auf der Wertheim’schen Theorie beschreibt, zeigen wir mithilfe von DFT-Rechnungen, dass das experimentelle Adsoprtionsverhalten von Proteinen an festen Oberflächen verstanden werden kann, was für viele interdisziplinäre Gebiete wie der Biotechnologie oder Humanmedizin von Relevanz ist.

Abstract:

In this thesis we investigate the statistical physics of model fluids with anisotropic particle interactions, i.e. interactions that depend on the relative orientation of the fluid particles to each other. In the fields of soft matter and biophysics, anisotropic interactions occur for instance in many protein solutions or can explicitly be designed in colloidal fluids in order to achieve certain desired material properties. Orientationdepend interparticle forces arise also in many atomic fluids; for instance, the directional interactions between the oxygen and hydrogen atoms in water are responsible for many of its anomalies, most notably the fact that the liquid phase is denser than the solid. A widely employed framework to describe directional interactions is the model of patchy particles, which consists of hard spheres decorated with a specific number of attractive interaction sites (patches). If two sites of distinct particles overlap, a bond between the latter is formed. Detailed studies based on theoretical considerations and computer simulations have revealed that this rather simple model is capable of describing many features of the thermodynamic phase behavior, structure and dynamics of real fluids with anisotropic interactions. Seminal work by Wertheim has paved the way towards a theoretical understanding of the rich bulk phase behavior of uniform patchy fluids. Determining structural properties, such as correlation functions, however, is still a challenge for liquid-state theories. In this work we employ classical density functional theory (DFT) and computer simulations in order to investigate structural properties of patchy fluids, which includes bulk pair correlation functions or density profiles in the vicinity of solid surfaces such as a hard planar wall. In addition, we also put attention to the dynamic properties of patchy fluids. Besides fundamental considerations from the perspective of liquid-state theory, we shall focus explicitly on an experimental system in which patchy interactions are believed to play a crucial role: protein solutions in the presence of multivalent metal ions. In these systems, the latter can bind to the protein surfaces and thereby act as mediator of a highly-directional interaction between the proteins. Building up on an existing simple model for the protein bulk phase behavior, we for instance demonstrate that experimentally observed protein adsorption at substrates attracting the proteins can successfully be understood with a DFT formulation of this protein model. The results are relevant for many interdisciplinary fields such as biology and medical sciences.

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