Inhaltszusammenfassung:
Die Qualität der anfänglichen Umwelt- und Analysedaten spielt bei einer kostengeffizienten und erfolgreichen Sanierung verunreinigter Boden- und Grundwassersysteme eine wichtige Rolle. Sollten vollständige Daten zum Untergrund fehlen, werden im Allgemeinen mathematische Modelle zur Vereinfachung der komplexen dynamischen Wechselwirkungen entwickelt. Allerdings sind Ökosystemfunktionen mit einer Vielzahl von Unsicherheiten verbunden, die kaum verstanden werden, um mit verallgemeinerten Zahlen eine gute Modellbildung zu ermöglichen. Aufgrund spärlicher Informationen zum Untergrund und mangelnder Flexibilität verfügen traditionelle Beobachtungsmethoden auch nicht über ausreichende Unsicherheitsmanagementmerkmale. Um wesentliche, zur Datenunsicherheit beitragende Faktoren zu erfassen und fehlerhafte Schlussfolgerungen zu minimieren, ist für Standorterkundungen ein adaptiver, sprich anpassungsfähiger, konzeptioneller Standortmodell- (CSM) Ansatz erforderlich, um Hypothesen zu testen. Der Ansatz unterscheidet sich von den traditionellen Methoden im Hinblick auf den strategischen Arbeitsplan, die gezielte Beprobung und die Fähigkeit, irrelevante Feldmobilisierungen zu minimieren. Im Rahmen des CSM-Ansatzes neigen sorgfältig ausgewählte Mehrfachmethoden dazu, iterativ jeweils von den Stärken des anderen zu profitieren. Bei dieser Dissertation wurde am Untersuchungsstandort Wurmlingen (zwischen Rottenburg am Neckar und Tübingen), im Südwesten Deutschlands, in der Auswertung eines konzeptionellen Untergrund-Standortmodells (CSM), der kombinierte Einsatz von oberflächen-geophysikalischen, Direct-Push- und Laboranalysewerkzeugen untersucht. Das allgemeine Ziel dieser Studie bestand in der Beurteilung der Untergrundverhältnisse und dem Versuch, im Rahmen einer Nitrat-Schadstofffahne die Ursprünge gelöster Substanzen, Ströme, den Verbleib sowie den Transport zu quantifizieren. Geoelektrische Resistivitätsmessungen ermittelten die voraussichtliche Verteilung des Untergrundaufbaus und offenbarten bei der untersuchten Nitrat-Schadstofffahne eine von Nordwesten nach Südosten verlaufende, geringe linearisierte anomale Resistivität. Mittels Refraktionsseismik in Verbindung mit Direct-Push-basierten entgegengesetzten vertikalen seismischen Messungen wurde die strukturelle Integrität des Untergrunds in Bezug auf die Struktur des Grundgesteins untersucht. Es wurde eine kanalisierte geringe P-Wellengeschwindigkeitszone festgestellt und mit der ermittelten geringen Resistivität in Verbindung gesetzt. Die Direct-Push-basierten Signaturen der Leitfähigkeit des Bodens und die Boden-Litho-Stratigraphie bekräftigten die kanalisierte Struktur als eine Schwemmstoff-Grundgesteinsschnittstelle, die in der Lage war, einen Grundwasseraustausch zwischen der kanalisierten tieferen, grundwasserführenden Kammer und der umliegenden seichteren, grundwasserführenden Kammer zu fördern. Im Vorland des Untersuchungsstandortes offenbarten die löslichen Konzentrationen der, mit Hilfe eines Direct-Push-basierten mehrstufigen Probenahmegerätes gesammelten Grundwasserproben steile geochemische Gradienten, die in Verbindung mit der kanalisierten Struktur auf höhere Ströme gelöster Substanzen hinwiesen, was für einen bevorzugten Strömungsweg zu stehen scheint und einen potentiellen chemischen Hotspot innerhalb der Nitrat-Schadstofffahne. Stabile Isotopen-Verhältnisse wiesen auch darauf hin, dass die Quelle des Nitrats, das von der Landfläche über neuausgebildetes Wasser in die Grundwasserleiter befördert wird, bio-geochemisch umgewandelt und in der seichteren Bodenkammer deutlich in organischen Stickstoff sowie in der tieferen Strömungskammer in tierische (Gülle) /septische Abfallstoffe unterteilt wurde. Bei der kombinierten Auswertung der chemischen und zweifachen stabilen Isotopen-Daten des Grundwassers wurde festgestellt, dass ein diffusionslimitierter hydrologischer Transportmechanismus, der durch den, mit dem kanalisierten Grundwasserleitersystem gekoppelten oxischen Nitratabbauprozess in der seichteren Kammer geschaffen wurde, in der die zweifachen Nitratisotope zu Nitratbeimischungs- und Remineralisierungprozessen verbraucht wurden, in der tiefer kanalisierten Kammer in den zweifachen Nitratisotopen angereichert wurden. Nichtsdestotrotz gehe ich davon aus, dass eine explizite Berücksichtigung der Rolle, die Mikroben bei dem an sie übertragenen Stickstoffkreislauf haben, zu einem deutlicheren Verständnis dieser alternativen Stickstoffkreislaufpfade führen. Eine zentrale Erkenntnis aus dieser Studie besteht darin, dass es eine erhebliche Verschiebung bei den Stickstoffkreisläufen gibt, die im Allgemeinen mit den kanonischen Theorien der oxischen Nitrifikation und anoxischen Denitrifikation verbunden werden. Ein weiteres wesentliches Ergebnis besteht darin, dass die Geohydrologie des Gebietes die komplexen bio-geochemikalischen Stickstofftransformationspfade beherrschend kontrolliert hat. Insbesondere die Beobachtung der anoxischen Nitrifikation in der tieferen grundwasserführenden Kammer bietet den Nachweis für die Schlussfolgerung dessen, was Granger und Wankel (2016) als „Frischwasser-Rätsel“ beschrieben haben (siehe Zusatzinformationen - S1). Die Komplexität der festgestellten hydro-bio-geochemischen Pfade lässt vermuten, dass das Verständnis der Stickstoffkreislaufprozesse in den Grundwasserleitersystemen bei Weitem noch nicht abgeschlossen ist und weiterer Forschung bedarf. Diese Studie zeigt die Notwendigkeit auf, im CSM-Bewertungsverfahren realistisch den hohen Grad an physikalischer und bio-geochemischer Heterogenität der Grundwasserleiter als auch die unterschiedlichen Ursprünge gelöster Substanzquellen anzuerkennen. Die folgerichtige Einbindung der Informationen zur Stickstoffverarbeitung in die Schlussfolgerung über die strukturellen Wasserleiterbedingungen ermöglicht nicht nur eine bessere Bestimmung der Mobilität, Langlebigkeit und Transformationspfade von Nitrat und anderen gelösten Bestandteilen, sondern nimmt auch Bedenken bezüglich der Transparenz von Entscheidungsfindungen.
Abstract:
Initial environmental and analytical data quality plays an important role in the cost-effective and successful cleanup of impacted soil and groundwater systems. In the absence of complete subsurface data, mathematical models are commonly developed to simplify complex dynamic interactions of natural processes. However, ecosystem functions are beset with high uncertainties that are too poorly understood to permit good modeling with a generalized numerical code. Due to sparse subsurface information and lack of flexibility, traditional methods of observation also lack sufficient uncertainty management characteristics. To capture significant contributors to data uncertainty and minimize faulty conclusions, an adaptive conceptual site model (CSM) approach of site investigation is therefore required to test hypotheses. The approach differs from the traditional methods in terms of the strategic work plan, targeted sampling, and the ability to minimize irrelevant field mobilizations. Under the framework of the CSM approach, carefully selected multimethods tend to iteratively leverage each other’s strengths. This dissertation examines the combined use of surface geophysical, direct push, and laboratory analytical tools in the evaluation of a subsurface CSM at the Wurmlingen study site (between Rottenburg am Neckar and Tübingen), southwest Germany. The general objective of this study was the assessment of the subsurface conditions in an attempt to quantify solute sources, fluxes, fate and transport at the nitrate plume scale. Geoelectrical resistivity measurements identified the presumable distribution of the subsurface structures and revealed a linearized anomalous low-resistivity feature aligned with the northwest – southeast trend of the investigated nitrate plume. Seismic refraction in conjunction with the direct push-based reverse vertical seismic profiling evaluated the subsurface structural integrity in relation to the bedrock structure. A channelized low P-wave velocity zone was detected and associated with the identified low-resistivity feature. Direct push-based soil electrical conductivity signatures and soil lithostratigraphy corroborated the channelized structure as an alluvium-bedrock interface capable of promoting groundwater exchange between the channelized deeper aquifer compartment and the surrounding shallower aquifer compartment. On the floodplain part of the study site, solute concentrations of groundwater samples collected using a direct push-based multilevel sampling device revealed steep geochemical gradients indicating higher fluxes of solutes associated with the channelized structure, which appears to represent a preferential flow path and a potential chemical hotspot within the nitrate plume. Stables isotope ratios also indicated that the source of the nitrate transported from the land surface through recharging water into the aquifer has been biogeochemically transformed and distinctly partitioned into soil organic nitrogen in the shallower compartment and animal (manure)/septic waste in the deeper flow compartment. It is observed from the combined evaluation of the groundwater chemical and dual stable isotope data that a diffusion-limited hydrologic transport mechanism created by the channelized aquifer system coupled oxic nitrate removal process in the shallower compartment depleted in the dual isotopes of nitrate to nitrate source admixture and remineralization processes in the deeper channelized compartment enriched in the dual isotopes of nitrate. Nevertheless, I hypothesize that explicit consideration of the role played by microbes in cycling the nitrogen nutrients transferred to them will lead to a clearer understanding of these alternative nitrogen-cycling pathways. A key finding emerging from this study is that there is a major shift in the nitrogen-cycling routes commonly associated with the canonical theories of oxic nitrification and anoxic denitrification. Another major finding is that the geohydrology of the area exerted dominant control on the complex nitrogen biogeochemical transformation pathways. In particular, the observation of anoxic nitrification in the deeper aquifer compartment appealed to field evidence for the resolution of the occurrence of what Granger and Wankel (2016) (see Supplementary Information - S1) reported as the “freshwater conundrum.” The complexities in the identified hydrobiogeochemical pathways suggest that the understanding of nitrogen-cycling processes in aquifer systems is far from complete and requires further research. This study highlights the necessity of realistically acknowledging the high degree of aquifer physical and biogeochemical heterogeneity, as well as varying solute source origins in the CSM evaluation procedure. Logical incorporation of nitrogen-processing information into the resolution of aquifer structural conditions not only allows for a better definition of mobility, persistence and transformation pathways of nitrate and other dissolved constituents but also alleviates concerns regarding the transparency of decision-making.
environmental and analytical data
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