Transverse mixing of conservative and reactive tracers in porous media

Abstract

The correct quantification of mixing is of utmost importance for modeling reactive transport in porous media and for assessing the fate and transport of contaminants in the subsurface. In this work we mainly focus on two-dimensional systems under steady-state flow conditions with a continuous, constant linear source. We investigate both conservative and reactive transport in homogeneous and heterogeneous porous media and hereby, consider laboratory bench-scale experiments as well as numerical models at the Darcy and at the field scales. Under the specified conditions the most important mixing processes occur in the transverse direction perpendicular to the main flow. The leading question behind this work is hence, how we can properly quantify mixing in the transverse direction at the Darcy and at the field scales. Quasi two-dimensional laboratory bench-scale experiments have been performed in order to study: i) the effects of flow focusing in high-permeability zones on transverse mixing for conservative and reactive solute transport; ii) the compound-specific behavior of mechanical dispersion at the Darcy scale; iii) the effects of compound-specific local transverse dispersion coefficients on isotope fractionation for conservative and reactive (i.e. aerobic and anaerobic biodegradation) transport. Numerical models have been used to quantitatively interpret the outcomes of the laboratory experiments and to study different measures of dilution and mixing for conservative and reactive solute transport at the Darcy and at the field scales. Different scenarios have been investigated at the field scale, with the aim of quantifying the mixing-enhancement effects of flow focusing in high-permeability inclusions and the important role of a correct parameterization of local transverse dispersion on the definition of effective dispersion coefficients. The main outcomes of this work are i) flow focusing in high-permeability zones is a key mechanism for transverse mixing enhancement which leads to effective dispersion coefficients at the field scale significantly larger than the local ones; ii) flux-related quantities lead to an improvement in the quantification of mixing and in particular the newly defined flux-related dilution index may be related to the quantification of reactive mixing through the introduction of the ‘critical dilution index’; iii) local transverse dispersion is compound-specific over a wide range of Péclet numbers: compounds with different aqueous diffusion coefficients always show different transverse displacements. This finding has important consequences for mixing-controlled reactions at the fringe of contaminant plumes and for the interpretation of isotopic signatures; iv) the effects of compound-specific local-scale transverse dispersion coefficients are relevant even at the field scale and should be taken into account when modeling conservative and especially reactive solute transport in groundwater.

Die korrekte Quantifizierung des Durchmischungsprozesses ist von höchster Bedeutung zur Modellierung des reaktiven Transports in porösen Medien und um Verbleib und Verhalten von Stoffen in der Umwelt einzuschätzen. In dieser Arbeit konzentrieren wir uns hauptsächlich auf zweidimensionale Systeme unter stationären Flussbedingungen mit einer kontinuierlichen, konstant linearen Quelle. Wir untersuchen den konservativen und reaktiven Transport in homogenen und heterogenen porösen Medien und berücksichtigen hierbei Laborversuche sowie numerische Modelle auf der Darcy- und Feldskala. Unter den beschriebenen Annahmen finden die wichtigsten Durchmischungsprozesse in Querrichtung zum Hauptstrom statt. Die Hauptfragestellung dieser Arbeit ist also, wie man Querdurchmischung auf der Darcy- und Feldskala genau quantifizieren kann. Quasi-Zweidimensionale Laborversuche wurden durchgeführt um i) die Effekte der Fokussierung des Flusses in höher durchlässigen Zonen auf die Querdurchmischung bezüglich des konservativen und reaktiven Transports gelöster Stoffe zu untersuchen; ii) die Stoffabhängigkeit der mechanischen Dispersion auf der Darcyskala zu erforschen; iii) die Effekte eines stoffspezifischen lokalen Querdurchmischungskoeffizienten auf die Isotopenfraktionierung bei konservativem und reaktivem (d.h. aerobem und anaerobem Bioabbau) Transport zu studieren. Numerische Modelle wurden verwendet, um die experimentellen Ergebnisse quantitativ auszuwerten und um verschiedene Größen für Verdünnung und Durchmischung bei konservativem und reaktivem Transport auf der Darcy- und Feldskala zu studieren. Unterschiedliche feldskalige Szenarien wurden analysiert, mit dem Ziel die verstärkenden Effekte auf die Durchmischung aufgrund der Fokussierung des Flusses in hoch durchlässigen Einschlüssen zu quantifizieren und die bedeutende Rolle einer korrekten Parametrisierung des lokalen transversalen Dispersionskoeffizienten für die Definition eines effektiven Durchmischungskoeffizienten zu verdeutlichen. Die Hauptergebnisse dieser Arbeit sind: i) die Fokussierung des Flusses in höher durchlässigen Zonen ist ein zentraler Mechanismus zur Verstärkung der Durchmischung in Querrichtung und führt deshalb zu effektiven Dispersionskoeffizienten, die auf der Feldskala deutlich höher sind als die lokalen; ii) flussspezifische Größen führen zu einer Verbesserung der Quantifizierung der Durchmischung und insbesondere der neu definierte flussspezifische Verdünnungsindex könnte, durch Einführung des kritischen Verdünnungsindex, zur Quantifizierung des reaktiven Transports in Beziehung gebracht werden; iii) lokale Querdurchmischungskoeffizienten sind für einen weiten Bereich von Pécletzahlen stoffspezifisch: Stoffe mit verschiedenen Diffusionskoeffizienten in Wasser zeigen immer unterschiedliche physikalische Verschiebungen in Querrichtung. Dieses Ergebnis hat maßgebliche Konsequenzen für mischungskontrollierte Reaktionen am Rand von Schadstofffahnen und für die Interpretation von Isotopensignaturen; iv) die Effekte von stoffspezifischen lokalen Querdurchmischungskoeffizienten sind auch auf der Feldskala relevant und sollten bei der Modellierung des Transports von konservativen und insbesondere reaktiven gelösten Stoffen in Grundwasser berücksichtigt werden.