Raman light scattering study on phonon anomalies in unconventional superconductors

Abstract

This work presents a series of detailed temperature-dependent Raman light scattering studies on optical phonons in different unconventional high-temperature superconductors. It divides into three main projects.

The first project presents a study on two molecular-beam-epitaxy-grown films of the electron-doped superconductor La2-xCexCuO4 (LCCO) close to optimal doping (x ~ 0.08, Tc = 29 K and x ~ 0.1, Tc = 27 K), that had been the basis of prior transport measurements. The main focus of this project was a detailed characterization and microstructural analysis of the films. Based on micro-Raman spectroscopy in combination with X-ray diffraction, energy-dispersive X-ray analysis, and scanning electron microscopy, some of the observed phonon modes can be attributed to micron-sized inclusions of Cu2O. In the slightly underdoped film (x ~ 0.08), both the Cu2O modes and others that can be assigned to the LCCO matrix show pronounced softening and narrowing upon cooling below T ~ Tc. Control measurements on commercial Cu2O powders and a comparison to prior Raman scattering studies of other high-temperature superconductors motivate the speculation that proximity effects at the LCCO/Cu2O interface may be responsible for these anomalies. Experiments on the slightly overdoped LCCO film (x ~ 0.1) did not reveal comparable phonon anomalies. (The main results of this project are published under Rahlenbeck et al., Eur. Phys. J. B, 75, 461 (2010).)

The second project presents a study on superconducting and non-superconducting single crystals of the iron pnictides BaFe2As2, SrFe2As2, and R1-xKxFe2As2 with R = Ba, Sr (hole-doped) and BaFe2-xCoxAs2 (electron-doped) with different doping levels, respectively. In the undoped and hole-doped samples a pronounced continuous narrowing of the Raman-active Fe and As vibrations upon cooling below the spin-density wave (SDW) transition Ts is observed. This effect is attributed to the opening of a SDW gap. The electron-phonon linewidths inferred from these data greatly exceed the predictions of ab initio density-functional calculations without spin polarization, which may imply that local magnetic moments survive well above Ts. A first-order structural transition accompanying the SDW transition induces discontinuous jumps in the phonon frequencies and anomalously large splittings of the in-plane modes. These anomalies are continuously suppressed for increasing doping concentrations. The corresponding phonon anomalies in the electron-doped samples are in agreement with a splitting of the structural and SDW transitions in temperature. At the superconducting transition temperature Tc subtle phonon anomalies are observed with a behavior qualitatively similar to that in the cuprate superconductors. (The main results of this project are published under Rahlenbeck et al., Phys. Rev. B, 80, 064509 (2009).)

The third project presents a study on superconducting and non-superconducting single crystals of the iron chalcogenide systems Fe1+yTe and Fe1+ySexTe1-x with different concentrations of Se doping and Fe excess. In undoped Fe1.08Te no phonon anomaly is observed at the transition temperature to long-range antiferromagnetic order TN that is accompanied with a structural phase transition. On the other hand, Se-doped Fe1.05Se0.42Te0.58 and Fe1.08Se0.28Te0.72 show a pronounced softening in the phonon frequency of the Fe vibration at the onset temperature of short-range incommensurate spin-fluctuations TIC upon cooling, which largely exceeds the amplitude of the phonon anomalies at the structural and SDW phase transitions in the iron pnictides. The pronounced phonon softening in the iron chalcogenides may indicate a strong spin-phonon coupling, induced by the short-range incommensurate spin-fluctuations. Additional contributions due to the presence of Fe excess cannot be excluded.

Diese Arbeit präsentiert eine Reihe von detaillierten temperaturabhängigen Untersuchungen zu optischen Phononen in verschiedenen unkonventionellen Hochtemperatur-Supraleitern mittels der Raman-Lichtstreuung. Sie gliedert sich in drei Hauptprojekte.

Das erste Projekt präsentiert eine Untersuchung an zwei mittels Molekularstrahlepitaxie gewachsenen Filmen des elektronen-dotierten Supraleiters La2-xCexCuO4 (LCCO) nahe optimaler Dotierung (x ~ 0,08; Tc = 29 K und x ~ 0,1; Tc = 27 K), welche die Grundlage vorangegangener Transportmessungen waren. Der Schwerpunkt dieses Projekts war eine detaillierte Charakterisierung und mikrostrukturelle Analyse der Filme. Basierend auf Mikro-Raman-Spektroskopie in Kombination mit Röntgenbeugung, energiedispersiver Röntgenspektroskopie und Rasterelektronenmikroskopie können einige der beobachteten Moden mikroskopischen Einschlüssen von Cu2O zugeordnet werden. In dem leicht unterdotierten Film (x ~ 0,08) zeigen sowohl die Cu2O Moden als auch andere, welche der LCCO-Matrix zugeordnet werden können, ausgeprägte Verschiebungen zu niedrigeren Energien und Linienverschmälerungen beim Abkühlen unterhalb von T ~ Tc. Kontrollmessungen an kommerziell erhältlichen Cu2O-Pulvern und ein Vergleich mit vorangegangenen Untersuchungen an anderen Hochtemperatur-Supraleitern mittels der Raman-Streuung motivieren die Vermutung, dass Proximity-Effekte an den LCCO/Cu2O Grenzflächen für diese Anomalien verantwortlich sein könnten. Experimente an dem leicht überdotierten LCCO Film (x ~ 0,1) zeigten keine vergleichbaren Phononenanomalien. (Die Hauptergebnisse dieses Projekts sind unter Rahlenbeck et al., Eur. Phys. J. B, 75, 461 (2010) veröffentlicht.)

Das zweite Projekt präsentiert eine Untersuchung an supraleitenden und nicht-supraleitenden Einkristallen der Eisen-Pnictide BaFe2As2, SrFe2As2 und R1-xKxFe2As2 mit R = Ba, Sr (loch-dotiert) und BaFe2-xCoxAs2 (elektronen-dotiert) mit verschiedenen Dotierstufen. In den undotierten und loch-dotierten Proben wird eine ausgeprägte kontinuierliche Linienverschmälerung bei den Raman-aktiven Fe- und As-Schwingungen beim Abkühlen unterhalb des Spindichtewellen (SDW)-Übergangs Ts beobachtet. Dieser Effekt wird dem Öffnen einer SDW-Energielücke zugeschrieben. Die Elektron-Phonon-Linienbreiten, die sich aus diesen Daten erschließen, übersteigen deutlich die Vorhersagen von ab-initio-Berechnngen nach der Dichtefunktionaltheorie ohne Berücksichtigung von Spinpolarisation, was bedeuten könnte, dass lokale magnetische Momente deutlich oberhalb von Ts fortbestehen. Ein struktureller Übergang erster Ordnung, welcher den SDW-Übergang begleitet, induziert diskontinuierliche Sprünge in den Phononen-Frequenzen und anomal große Energieaufspaltungen der Schermoden. Diese Anomalien sind kontinuierlich für wachsende Dotierkonzentrationen unterdrückt. Die entsprechenden Phononenanomalien in den elektronen-dotierten Proben sind in Übereinstimmung mit einer Aufspaltung der Übergangstemperaturen der strukturellen und SDW-Übergänge. Bei der Übergangstemperatur Tc in die supraleitende Phase werden subtile Phononenanomalien mit einem qualitativ ähnlichen Verhalten wie bei den Kupratsupraleitern beobachtet. (Die Hauptergebnisse dieses Projekts sind unter Rahlenbeck et al., Phys. Rev. B, 80, 064509 (2009) veröffentlicht.)

Das dritte Projekt präsentiert eine Untersuchung an supraleitenden und nicht-supraleitenden Einkristallen der Eisen-Chalkogenid-Systeme Fe1+yTe und Fe 1+y SexTe1-x mit unterschiedlichen Konzentrationen von Se-Dotierung und Fe-Überschuss. In undotiertem Fe1.08Te wird keine Phononenanomalie bei der Übergangstemperatur TN zu langreichweitiger antiferromagnetischer Ordnung beobachtet, welche von einem strukturellen Phasenübergang begleitet wird. Auf der anderen Seite zeigen Se-dotiertes Fe1.05Se0.42Te0.58 und Fe1.08Se0.28Te0.72 eine ausgeprägte Verschiebung zu niedrigeren Energien in der Phononen-Frequenz der Fe-Schwingung bei der Übergangstemperatur TIC zu kurzreichweitigen inkommensurablen Spinfluktuationen beim Abkühlen, welche die Amplitude der Phononenanomalien bei den strukturellen und SDW- Phasenübergängen in den Eisen-Pnictiden bei Weitem übersteigen. Die ausgeprägte Phononenverschiebung zu niedrigeren Energien in den Eisen-Chalkogeniden könnte auf eine starke Spin-Phonon-Kopplung hindeuten, welche durch die kurzreichweitigen inkommensurablen Spinfluktuationen induziert werden. Weitere Beiträge aufgrund der Anwesenheit von Fe-Überschuss können nicht ausgeschlossen werden.