Inhaltszusammenfassung:
Weltweit wird ein erheblicher Teil des Bedarfs an Trink- und Bewässerungswas-ser aus dem Grundwasser gespiesen. Gleichzeitig ist dessen Speicher zunehmend durch Verbrauch und Verschmutzung bedroht. Um die Grundwasservorkommen zu sanieren und zu schützen, ist es daher sehr wichtig, zu verstehen, wie sich gelöste Stoffe im Untergrund durch und innerhalb des Grundwassers verteilen. Eine grosse Herausforderung dabei ist, dass der Transport gelöster Stoffe in natürlichen porösen Medien stark von der räumlichen Variabilität der hydraulischen Eigenschaften beeinflusst wird, die in realen Anwendungen nie vollständig bekannt ist. Owohl in den letzten Jahrzehnten enorme Fortschritte bei der Charakterisierung von Stofftransport in heterogenen Medien erzielt wurden, besteht weiterhin Bedarf an Ansätzen, die diesen Unsicherheiten stochastisch begegnen. Dies ist insbesondere deswegen der Fall, weil nach wie vor Unschärfe in der Abgrenzung zwischen advektiver Spreitung und diffusiver Vermischung besteht und weil geschlossene Ausdrücke, die geostatistische Formationseigenschaften mit Transporteigenschaften in Beziehung setzen, oft auf Fälle mit geringer Heterogenität beschränkt sind.
In dieser Arbeit werden diese Forschungslücken durch die Anwendung zweier verschiedener stochastischer Methoden angegangen: einem stochastischen advektiv-diffusiven Spatial Markov Modell (Studie A) und einer analytischen Lösung unter Anwendung von linearer stochastischer Theorie (Studie B). Numerische Monte-Carlo-Simulationen liefern dazu eine künstliche Realität, um die neuen, hinsichtlich des Rechenaufwand vorteilhaften Ansätze zu bestätigen. Der methodische Schwerpunkt beider Studien liegt auf der Bestimmung der ersten und zweiten zeitlichen oder räumlichen Momente (Mittelwert und Varianz) einer sich bewegenden Stoffwolke, aus denen Dispersionskoeffizienten berechnet werden können. Ensemble-Dispersion misst den Anstieg des zweiten zentralen zeitlichen oder räumlichen Moments mit der Entfernung bzw. der Zeit, nachdem die Durchschnittskonzentration entweder über einen grossen Querschnitt oder über viele Realisierungen ermittelt wurde. Sie umfasst konstruktionsbedingt die Varianz der ersten Momente. Bei der effektiven Dispersion hingegen werden zunächst die zweiten zentralen Momente für einzelne Stoffwolken berechnet und dann über den Querschnitt oder das Ensemble gemittelt. Somit beinhaltet Ensemble-Dispersion Unsicherheit über das Feld, während effektive Dispersion repräsentativer für eine einzelne Stoffwolke ist.
Das Hauptziel von Studie A ist die methodische Weiterentwicklung von Spatial Markov Modellen (SMM), welche im Allgemeinen auf Felder beliebiger Heterogenität anwendbar sind, so dass Advektion analytisch und neu auch Diffusion mechanistisch hergeleitet werden, statt auf empirische Übergangsmatrizen gestützt. SMM parameterisieren advektiven Transport als zufällige Geschwindigkeitsübergänge zwischen aufeinanderfolgenden Beobachtungsebenen konstanten Abstands, wobei die nächste Geschwindigkeit ausschliesslich von der direkt vorgängigen abhängig ist. Im hier in Studie A vorgestellten SMM, werden die advektiven Geschwindigkeiten aus einer konditionellen Verteilung gezogen, die aus den geostatistischen Eigenschaften des Durchlässigkeitsfeldes analytisch hergeleitet ist. Die Diffusion wird als laterale Sprünge zwischen advektiven Trajektorien konzipiert. Bei jedem Schritt wird die aktuelle advektive Transportzeit mit der Diffusionszeit verglichen, die ein Partikel benötigt, um seine Trajektorie über einen bestimmten Radius in Querrichtung zu verlassen. Derjenige Prozess, der schneller abläuft, bewirkt den nächsten Übergang. Nach einem diffusiven Austausch wird die advektive Korrelationskette zurückgesetzt. Mit diesem Modell bewerte ich zeitliche Ensemble-Momente und Durchbruchskurven unter verschiedenen Heterogenitätsgraden und Péclet-Regimen.
Studie B erweitert eine bestehende Lösung für die Entwicklung von Konzentrationsfeldern und deren Momenten mit linearer stochastischer Theorie auf Transport mit Strömungsumkehr. Die Grundidee dahinter, eine Stoffwolke Strömungsumkehr auszusetzen, basiert darauf, dass Vermischung rein zufällig geschieht, wohingegen Spreitung durch Geschwindigkeitsvariabilität verursacht wird, die wiederum durch die Geometrie des Untergrunds bestimmt ist. In einem Gedankenexperiment, in dem die beiden Prozesse ein- und ausgeschaltet werden und somit isoliert voneinander wirken können, wäre Vermischung allein unabhängig von der Strömungsrichtung vollständig irreversibel, während Spreitung allein vollständig reversibel wäre. In der Realität sind die Prozesse miteinander verbunden und wirken gleichzeitig, wodurch Dispersion teilweise reversibel wird. Durch die Analyse der Stoffwolkenverformung über einen Transportzyklus mit Strömungsumkehr lassen sich somit Informationen über die relative Stärke und das Zusammenspiel von Spreitung und Vermischung ableiten. Mit diesem Ansatz untersuche ich räumliche Ensemble- und effektive Momente sowie Dispersionskoeffizienten.
Auf eine Punktinjektion angewandt, bestätigt die Kombination der Ergebnisse von Studie A und Studie B, dass die Erhöhung der Diffusionsstärke folgende Auswirkungen hat: (i) Die Ensemble-Dispersion wird verringert, da die Geschwindigkeitskorrelation durch Diffusion unterbrochen wird. (ii) Die effektive Dispersion wird erhöht, da Punktstoffwolken durch diffusive Ausdehnung ein Geschwindigkeitsspektrum erfahrbar wird. (iii) Die Reversibilität der Dispersion wird verringer, da Diffusion das Weggedächtnis zerstört.
Aus Studie B leite ich ausserdem ab, dass effektive Momente kein Mass für reine Vermischung sind, weil sie von der Strömungsumkehr beeinflusst werden. Dennoch sind effektive Momente für die Quantifizierung von Vermischung viel besser geeignet als Ensemble-Momente. Zudem wird deutlich, wie stark Spreitung und Vermischung miteinander verbunden sind, da die Strömungsumkehr nicht ausreicht, um die getrennten Auswirkungen der beiden Prozesse auf die Dispersion vollständig zu identifizieren. Qualitativ lassen sich die Einflussstärken hingegen bestimmen: Je geringer die Reversibilität der Dispersion ist, desto stärker dominiert die Diffusion gegenüber der Advektion.
Basierend auf der vorliegenden Arbeit könnte das advektiv-diffusive SMM auf Anwendungen für effektive Dispersion erweitert werden, indem die Korrelation der longitudinalen Geschwindigkeiten senkrecht zur Strömungsrichtung berücksichtigt wird. Darüber hinaus wäre es von grossem Interesse, Laborversuche zur Strömungsumkehr durchzuführen, die neben der Ensemble- und effektiven Dispersion auch die Ermittlung spezifischer Vermischungskennzahlen wie z.B. des Verdünnungsindex ermöglich.
Abstract:
While substantial amounts of global drinking and irrigation water consumption are supplied from groundwater, its storage is increasingly threatened by depletion and pollution. Thus, in order to remediate and protect it, understanding how solutes are distributed in the subsurface by and within groundwater is very important. However, this poses a challenge because solute transport in natural porous media is highly affected by the spatial variability of hydraulic properties, which is never fully known in real-world applications. Thus, there is a need for approaches which deal with uncertainty in a stochastic manner. While tremendous progress has been made in the past decades to characterize solute transport in heterogeneous media, there is still confusion between advective spreading and diffusive mixing, and closed-form expressions relating geostatistical properties of the formation to transport characteristics are often restricted to cases of mild heterogeneity.
In this thesis, these research gaps are addressed by applying two different stochastic methods: a stochastic advective-diffusive Spatial Markov Model (Study A) and an analytical solution applying linear stochastic theory (Study B). Numerical Monte-Carlo simulations serve as a synthetic reality to confirm the new approaches which are advantageous concerning the computational effort. In both studies, the main methodical angle lies in determining first and second temporal or spatial moments (mean and variance) of a moving plume from which dispersion coefficients can be computed. Ensemble dispersion measures the increase of second central temporal or spatial moments with distance and time, respectively, after taking the average of concentration either over a large cross-sectional area or over many realizations. By construction it includes the variance of first moments. In effective dispersion, by contrast, second central moments are computed for individual plumes first and are then averaged over the cross-sectional area or ensemble. Thus, ensemble dispersion incorporates uncertainty about the field and effective dispersion is more representative for a single plume.
The main goal of Study A is to advance Spatial Markov Models (SMM), which are generally applicable to fields of unlimited heterogeneity, such that advection and diffusion are derived analytically and mechanistically, rather than based on empirical transition matrices. SMM parameterize advective transport as transitions between consecutive observation planes assuming random velocity transitions that are conditioned on the directly preceding increments. The SMM introduced in Study A draws advective velocities from a conditional distribution which is analytically derived from geostatistical properties of the hydraulic conductivity field. Diffusion is conceptualized as lateral jumps between advective trajectories. At every transition, the current advective travel time and the diffusion time necessary for a particle to leave its trajectory by going beyond a certain radius in transverse direction are compared. Whichever process acts faster produces the next transition. After a diffusive exchange, the advective correlation chain is reset. With this model, I evaluate temporal ensemble moments and breakthrough curves under different degrees of heterogeneity and Péclet regimes.
Study B applies an existing linear stochastic theory solution for the evolution of concentration fields and their moments to transport with flow reversal. The key idea behind subjecting a plume to flow reversal is the following: While spreading is determined by velocity variability caused by the geometry and structure of the subsurface, mixing is purely random. In a thought experiment where the two processes can be switched on and off and can thus act isolated from each other, spreading alone would be completely reversible upon flow reversal, while mixing alone is completely irreversible independent of the direction of flow. In reality, the processes are interconnected and act simultaneously, rendering dispersion partially reversible. Thus, by looking at plume deformation over a flow reversal cycle, information about the relative strengths and the interplay of spreading and mixing can be inferred. With this approach, I evaluate spatial ensemble and effective moments and dispersion coefficients.
Combining the results from both studies, applied to a point-injection, the following effects of increasing diffusion strength are supported: (i) Ensemble dispersion decreases because the velocity correlation is interrupted by diffusion. (ii) Effective dispersion increases because point plumes are enabled to sample a range of velocities by diffusive plume expansion. (iii) The reversibility of dispersion decreases because diffusion destroys path memory.
Further, from Study B I deduce that effective moments are not a metric for pure mixing because they are affected by flow reversal, albeit not as strongly as ensemble moments. Nevertheless, effective moments are much more appropriate for mixing quantification. Also, it becomes evident how strongly spreading and mixing are interconnected, since flow reversal alone does not allow to completely identify the separate impacts of the two processes on dispersion. However, qualitatively the influence strengths can be determined: The lower the degree of reversibility of dispersion the stronger diffusion dominates over advection.
Building on the present work, the advective-diffusive SMM could be refined by enabling it to capture effective dispersion for which considering the longitudinal velocity correlation normal to the direction of flow is most likely necessary. Additionally, it would be of high interest to perform laboratory flow reversal experiments which allow for the assessment of specific mixing metrics like the dilution index besides ensemble and effective dispersion.
stochastic hydrogeology