Analysis of Specular Reflectivity of Thin Films Using Machine Learning

Abstract

X-ray and neutron scattering encompass a large variety of complementary and non-invasive measurement techniques that are used to study a large range of materials. The continued improvements of X-ray and neutron sources, as well as advancements in detector technologies have enabled the development of sophisticated measurement setups with the ability to gather large amounts of information. These modern techniques tend to produce a lot of data, which is typically analyzed using theoretical models. Increasingly, however, the rate at which data is produced is outpacing the rate at which it can be analyzed. To fully exploit the potential of these techniques and avoid bottlenecks in scientific productivity, equally advanced methods of data analysis must be developed. In recent years, machine learning, specifically deep neural networks (NNs), have emerged as a promising solution for this, since their data-driven heuristic models can often process data many times faster than conventional methods.

The research in this work focuses on the first published application of NNs for the analysis of specular reflectometry data and demonstrates further improvements of the method. X-ray and neutron reflectometry are commonly used to study various important systems, such as surfaces, interfaces, liquid and solid thin films, layered structures and magnetic materials. As shown in this work, NNs can extract sample properties from reflectometry data within a fraction of a second, which is on par with the high-end speed of modern measurements. This is demonstrated with, but not limited to, organic molecular thin films on silicon substrates. Furthermore, this work discusses the NN performance on different challenging cases and shows methods of successfully dealing with systematic and statistical artifacts in the data. This thesis culminated in the development of mlreflect, a Python-based analysis package that implements the achievements of this work and that is available both online and on the Maxwell cluster of the Deutsches Elektronen-Synchrotron. Thus, this work constitutes a significant step towards the goal of fully automatized reflectivity data analysis and may even serve as a guide for the analysis of other types of scattering data.

Röntgen- und Neutronenstreuung umfassen eine Vielzahl von komplementären und nicht-invasiven Messverfahren zur Untersuchung vieler Materialien. Die kontinuierliche Verbesserung von Röntgen- und Neutronenquellen sowie neue Detektortechnologien haben zur stetigen Entwicklung fortschrittlicher Messmethoden geführt, die in der Lage sind große Informationsmengen zu erfassen. Diese Daten werden üblicherweise mit Hilfe theoretischer Modelle analysiert, jedoch übersteigt zunehmend die Geschwindigkeit der Datenerzeugung die der Datenverarbeitung. Um das Potenzial neuer Techniken voll ausschöpfen zu können und Engpässe in der wissenschaftlichen Produktivität zu vermeiden, müssen ebenso fortschrittliche Methoden der Datenanalyse entwickelt werden. In den letzten Jahren hat sich das maschinelle Lernen, insbesondere tiefe neuronale Netze (NNs), als vielversprechende Lösung für diese Aufgabe erwiesen, da ihre datenbasierten, heuristischen Modelle Messdaten oft um ein Vielfaches schneller verarbeiten können als konventionelle Methoden. Diese Dissertation demonstriert die erste veröffentlichte Anwendung von NNs zur Analyse von spekulären Röntgen- und Neutronenreflektometriemessungen. Diese werden häufig zur Untersuchung wichtiger Systeme wie Oberflächen, Grenzflächen, flüssiger und fester Schichtstrukturen und magnetischer Materialien eingesetzt. Mit Hilfe von NNs können in Sekundenbruchteilen Probeneigenschaften aus Reflektome- triedaten extrahiert werden, was der Geschwindigkeit moderner Messmethoden gleichkommt. Dies wird anhand von Dünnschichten organischer Moleküle auf Siliziumsubstraten gezeigt, ist aber nicht auf diese beschränkt. Überdies werden besonders schwierig zu analysierende Daten sowie Methoden zum Umgang mit systematischen und statistischen Fehlern untersucht. Die Ergebnisse dieser Forschung wurden schließlich in einem Python-basierten Analysepaket namens mlreflect umgesetzt. Dieses ist sowohl online als auch auf dem Maxwell-Cluster des Deutschen Elektronen-Synchrotrons verfügbar. Somit stellt diese Arbeit einen bedeutenden Schritt in Richtung einer vollautomatischen Reflektivitätsdatenanalyse dar und kann sogar als Leitfaden für die Analyse anderer Streudaten dienen.